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DESY News: Überraschende Vielfalt: Halbleiter-Nanopartikel formen zahlreiche Strukturen
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Überraschende Vielfalt: Halbleiter-Nanopartikel formen zahlreiche Strukturen
Bleisulfid-Nanopartikel wechseln überraschend oft die Struktur, wenn sie sich zu größeren Schichten zusammenlagern. Das zeigt eine Untersuchung an DESYs Röntgenlichtquelle PETRA III. Ein Team um Irina Lokteva und Felix Lehmkühler aus der DESY-Arbeitsgruppe Coherent X-ray Scattering unter der Leitung von Gerhard Grübel hat die Selbstorganisation der Halbleiter-Nanopartikel live verfolgt und stellt die Beobachtungen im Fachblatt „Chemistry of Materials“ vor. Die Studie hilft, die Selbstorganisation von Nanopartikeln besser zu verstehen, die zu erheblich unterschiedlichen Strukturen führen kann.
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Die etwa acht Nanometer (millionstel Millimeter) kleinen Bleisulfid-Nanopartikel ordnen sich zunächst zu eine Schicht mit Sechseck-Symmetrie. Bild: Universität Hamburg, Stefan Werner
Überraschenderweise wechselten die Partikel diese Struktur mehrfach im Laufe des Prozesses. „Zunächst sehen wir, wie sich die Nanopartikel zu einer Anordnung mit einer Sechseck-Symmetrie annähern, woraus dann auch eine feste Schicht mit einem sechseckigen Kristallgitter entsteht“, berichtet Lokteva. „Aber dann springt das Kristallgitter plötzlich um in eine Struktur mit Würfelsymmetrie. Und im Verlauf der Trocknung passiert das noch zwei Mal, zu einem Kristallgitter mit Rechtecksymmetrie und schließlich wieder zu einem mit einer anderen Würfelsymmetrie.” Dieser Verlauf war bislang noch in keiner Studie so detailliert gezeigt worden.
Das Team vermutet, dass die Sechseck-Struktur (hexagonales Kristallgitter HCP) solange bestehen bleibt, wie die Oberfläche der Partikel vom Lösungsmittel benetzt ist. Fällt die Schicht trocken, ändert sich ihre innere Struktur zu einer Würfelsymmetrie (kubisches Kristallgitter BCC). Die Schicht besitzt dann aber immer noch Reste vom Lösungsmittel in ihrem Inneren zwischen den einzelnen Nanopartikeln. Während auch dieses verdampft, ändert sich die Struktur erneut zweimal (tetragonales Kristallgitter BCT und kubisches Kristallgitter FCC).
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„Nach unseren Untersuchungen hängt die finale Struktur der Schicht auch davon ab, ob die einzelnen Nanopartikel von vielen oder wenigen Ölsäure-Molekülen umgeben sind“, berichtet Lokteva. „Bei einer hohen Ligandendichte haben wir in einer früheren Untersuchung Schichten mit einer BCC/BCT-Kristallstruktur erhalten. Hier haben wir gezielt Nanopartikel mit einer geringen Ligandendichte untersucht und eine FCC-Struktur bekommen. Die Ligandendichte sollte bei der Verwendung von Nanopartikeln also bestimmt werden, das ist im Moment noch nicht Standard”, sagt die DESY-Forscherin.
Die Beobachtungen sind auch für andere Materialien von Bedeutung, betont das Team. „Bleisulfid ist ein interessantes Modellsystem, das uns hilft, die Mechanismen der Selbstorganisation von Nanopartikeln generell besser zu verstehen“, erläutert Lokteva. „Die Natur kann über das Phänomen der Selbstorganisation Nanostrukturen mit verschiedenen interessanten Eigenschaften liefern, und wir haben jetzt die Werkzeuge, um der Natur bei der Konstruktion dieser Strukturen live über die Schulter zu schauen.“
Originalveröffentlichung:
Real-Time X-ray Scattering Discovers Rich Phase Behavior in PbS Nanocrystal Superlattices during In Situ Assembly; Irina Lokteva, Michael Dartsch, Francesco Dallari, Fabian Westermeier, Michael Walther, Gerhard Grübel, and Felix Lehmkühler; „Chemistry of Materials“, 2021; DOI: 10.1021/acs.chemmater.1c02159